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                探索發現
                燃料電池研究所吐鲁番地区在單↙原子催化氧氣還原方面取得重要進展

                發布時間:2022-02-10

                近日,燃料電池研究所章俊良教授和蔣昆副教授,在單原子Pt配位環境㊣ 和氧還原反應選擇性調控方面取得新進↓展,在Nature Communications上發表了∞題為Manipulating the Oxygen Reduction Reaction Pathway on Pt-Coordinated Motifs的研究成果,論文第一作者為2019級碩◥士研究生趙佳俊,章俊⌒良教授和蔣昆副教授為共同通訊作者。

                 

                 

                電催化氧還原反應(ORR)是可再生能源轉化和利用∩過程中的一個重★要反應。分子O2可通過4e途徑還〖原為H2O,或通過2e途徑ζ還原為H2O2。前者ζ 是質子交換膜燃料電池(PEMFCs)和金屬-空氣電池中的重要反應,以最大限度提高化學能量轉換效率,後者是一種環境友好的H2O2原位生「產方法。因此,無論是基礎機理研究還是應用研究,都迫切需要一種簡單的ORR反應路徑調控策ω略。

                 

                本體Pt催化劑被認為是催化O2轉化為H2O的最佳單體金洗煤街道屬材料,但原子級分散的Pt催化劑在還原產物選擇性方面存在爭議。在這一工作中,作者通江西省云山企业集团過將孤立的Pt原子分散在具有不同非金屬元素摻雜的碳納米管(CNTs)基底上,制備了一系列具有不同配位環ㄨ境和位點密度的Pt單原子催腐化之巢化劑(Pt-X-CNT, X = S, C, N)。實驗結果表明,將Pt原子配位環境從Pt-C調整為Pt-N-C和Pt-S-C,反應從4e調控到2e路徑,實現了從23.3%到81.4%的可控 H2O2選擇性,以及從0.30到2.67的H2O2/H2O轉換頻率杨静比(0.4 V vs. RHE電位條件)。理論計算表明,對於反應中間體*OOH,Pt-C位點有利於■其進一步解離還原,而Pt-S和Pt-N位點更傾向於將其質子化生成H2O2以Pt-N-C催化ㄨ劑為例,作者進一步證明了隨著Pt位點密◥度的增加,最大的H2O2選擇性可以從70%調控到20%,這為不同應用場景下的氧還原調控提供了思路。

                 

                論文鏈接:Manipulating the Oxygen Reduction Reaction Pathway on Pt-Coordinated Motifs

                供稿:燃料電池研究所    
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